Динамика носителей заряда в кристаллах является ключевым аспектом современного понимания поведения электронов и дырок в твердых телах на аттосекундных временных масштабах. Эти процессы определяют скорость переноса энергии, проводимость, оптические свойства и нестационарное поведение полупроводников и проводников.
На фундаментальном уровне движение электронов в кристалле описывается уравнением Шредингера с потенциалом периодической кристаллической решетки:
$$ \hat{H}\psi_n(\mathbf{r}) = \left[-\frac{\hbar^2}{2m}\nabla^2 + V_\text{crystal}(\mathbf{r})\right]\psi_n(\mathbf{r}) = E_n \psi_n(\mathbf{r}) $$
где ψn(r) — волновая функция электрона в энергетическом состоянии n, а Vcrystal(r) — периодический потенциал кристаллической решетки. Решения этого уравнения формируют энергетические зоны и запрещенные зоны, определяя доступные состояния для носителей заряда.
На аттосекундных масштабах динамика электронов нельзя полностью описать только статическими зонами; необходимо учитывать когерентные процессы и корреляции между электронами.
Для исследования движения отдельного электрона удобно использовать представление волнового пакета. Волновой пакет формируется как суперпозиция собственных состояний кристалла:
Ψ(r, t) = ∑ncn(t)ψn(r)e−iEnt/ℏ
Ключевой особенностью является то, что на аттосекундных временных масштабах пакеты сохраняют когерентность, что позволяет наблюдать интерференцию между траекториями электронов и сверхбыстрые переходы между зонами.
Аттосекундные лазерные импульсы создают сильные поляризационные поля, воздействующие на электроны кристалла. В этом случае динамика носителей описывается уравнением с временным внешним потенциалом:
Ĥ(t) = Ĥ0 − eE(t) ⋅ r
где E(t) — электрическое поле лазера. При достаточно высокой интенсивности происходит туннельный выброс электронов из валентной зоны в проводящую, формируя экстремально быстрые токи. Эти процессы лежат в основе явлений, таких как высокочастотное гармоническое излучение (HHG) в кристаллах.
Движение носителей в кристалле характеризуется понятием эффективной массы m*, которая определяется кривизной энергетической зоны:
$$ \frac{1}{m^*} = \frac{1}{\hbar^2} \frac{\partial^2 E(\mathbf{k})}{\partial \mathbf{k}^2} $$
На аттосекундных масштабах быстрые изменения поля вызывают нелинейное изменение скорости носителей, а сильная дисперсия может приводить к интерференционным эффектам между различными волновыми векторами.
Электрон-электронные взаимодействия играют решающую роль в динамике на экстремально коротких временах. Корреляционные эффекты приводят к формированию коллективных возбуждений, таких как плазмоны и экситоны. Уравнения типа временно-зависимого метода плотностного функционала (TDDFT) позволяют моделировать когерентную эволюцию электронного ансамбля:
$$ i \hbar \frac{\partial \rho(t)}{\partial t} = [\hat{H}(t), \rho(t)] $$
где ρ(t) — матрица плотности, описывающая состояние электронного ансамбля. На аттосекундных временных масштабах можно наблюдать резкое перераспределение энергии между отдельными электронами и коллективными модами.
Хотя на аттосекундных масштабах движения электронов кристаллическая решетка практически неподвижна, взаимодействие с фононами становится значимым для процессов с задержкой более 10–100 фс. Однако начальные стадии динамики носителей заряда отражают чисто электронные когерентные эффекты, что позволяет изучать их почти изолированно от тепловых флуктуаций.
Для исследования этих процессов используются аттосекундные импульсы в сочетании с техниками «pump-probe» и стробоскопическими измерениями: