Фотоионизация сопровождается не только высвобождением электрона, но и передачей импульса и энергии оставшемуся ионному остову. В традиционном нерелятивистском описании учитывается главным образом энергия фотона, равная сумме энергии связи электрона и его кинетической энергии. Однако в аттосекундной физике необходимо учитывать также законы сохранения импульса, что приводит к появлению эффектов отдачи (recoil effects).
При поглощении фотона атомом или молекулой фотонный импульс распределяется между фотоэлектроном и ядром. Электрон получает основную часть энергии, но ионный остаток неизбежно испытывает смещение, которое в ряде случаев существенно влияет на динамику. Особенно важен учет отдачи в экспериментах с аттосекундными импульсами высокой интенсивности, где измеряются угловые распределения электронов и ионов с высоким разрешением.
Фотон с энергией E = ℏω имеет импульс
$$ p_\gamma = \frac{\hbar \omega}{c}. $$
Для ультрафиолетовых и рентгеновских фотонов величина импульса невелика по сравнению с типичными импульсами вылетающих электронов. Однако в экспериментах с субфемтосекундным разрешением учет этих величин становится необходимым, поскольку даже малые отклонения импульса иона влияют на точность реконструкции временной эволюции.
Таким образом, импульс фотона при фотоионизации не может быть полностью проигнорирован. В случае ионизации многозарядных ионов и молекул импульс отдачи распределяется между несколькими центрами, что приводит к сложным коррелированным движениям.
$$ p_{\text{rec}} = N \frac{\hbar \omega}{c}. $$
Здесь N — количество поглощённых фотонов. Для инфракрасных импульсов это значение мало, но при рентгеновских энергиях и больших N оно может становиться значительным.
В молекулах импульс отдачи распределяется между несколькими ядрами. Это приводит к появлению коррелированных ядерных движений, которые можно наблюдать с помощью методики COLTRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy). При этом становится возможным исследование не только фотоэлектронных спектров, но и последующей динамики молекулы на аттосекундных масштабах времени.
Особенно важен учет отдачи в случае диссоциативной фотоионизации, где ионизация сопровождается разрывом химической связи. Тогда импульс отдачи разделяется между ионом и фрагментами молекулы, что позволяет проследить полный процесс перестройки электронной и ядерной подсистемы.
При энергиях фотонов в десятки и сотни кэВ нерелятивистское приближение перестаёт быть точным. В таких условиях учитывается не только импульс фотона, но и спин-орбитальные взаимодействия в финальных состояниях. Отдача становится чувствительной к поляризации фотонов, что отражается в угловых распределениях фотоэлектронов и ионов.
Кроме того, релятивистская теория предсказывает аномальную отдачу, связанную с тем, что импульс фотоэлектрона может не совпадать с направлением импульса фотона из-за квантовых флуктуаций поля и взаимодействия с остовом. Эти эффекты особенно важны для экспериментов на синхротронных и свободно-электронных лазерах.
Современные методы аттосекундной физики позволяют регистрировать отдачу с высоким временным и угловым разрешением. Основные техники:
Эти методы показали, что отдача не является лишь побочным эффектом: она несет информацию о фазе и временной структуре волнового пакета электрона.
Эффекты отдачи проявляются в наблюдаемых временных задержках между поглощением фотона и выходом электрона. Эта задержка, измеряемая в аттосекундном масштабе, зависит от распределения импульса между электроном и ионом. Таким образом, отдача становится ключевым инструментом для исследования фундаментальных вопросов:
В кластерах и твердых телах импульс отдачи распределяется по нескольким атомам, что приводит к делокализованной отдаче. В отличие от изолированного атома, где отдача фиксируется конкретным ядром, в кристаллической решетке или кластере она может приводить к возбуждению фононов или коллективных мод.
Эти эффекты позволяют с помощью аттосекундных импульсов исследовать связь между локальными электронными процессами и коллективной динамикой в конденсированных средах.