Генерация высших гармоник в газах

Генерация высших гармоник (HHG, High-Harmonic Generation) в газах является фундаментальным процессом в аттосекундной физике, обеспечивающим получение ультракоротких импульсов света с длительностью в десятки и сотни аттосекунд. При взаимодействии интенсивного лазерного поля с атомами или молекулами газа наблюдается нелинейная конверсия излучения, при которой фотон накачки высокой интенсивности рождает каскад гармоник с энергией, кратной исходной частоте. В отличие от слабых нелинейных эффектов в кристаллах, в условиях сильных полей газовые среды демонстрируют совершенно иной режим взаимодействия, описываемый квантово-механическим туннельным и рекомбинационным механизмом.

Классическая трёхступенчатая модель

Для качественного описания генерации высших гармоник используется трёхступенчатая модель Коркма:

  1. Ионизация – под действием интенсивного поля (порядка 10¹³–10¹⁵ Вт/см²) электрон туннельно вырывается из атома. Вероятность этого процесса хорошо описывается формулой АДК (Ammosov–Delone–Krainov).
  2. Разгон электрона – в непрерывно меняющемся электрическом поле лазера электрон приобретает энергию, разгоняясь в направлении колебаний поля.
  3. Рекомбинация – при обращении фазы лазерного поля электрон может вернуться к ядру и рекомбинировать, высвобождая избыточную энергию в виде фотона с энергией:

ωq = Ip + Ek,

где Ip — потенциал ионизации атома, а Ek — кинетическая энергия возвращающегося электрона.

Этот механизм объясняет ключевую особенность HHG: наличие плато гармоник, где интенсивность высших гармоник остаётся почти постоянной вплоть до определённого предела, после чего наблюдается резкий спад.

Энергетический предел генерации

Максимальная энергия гармоник определяется выражением:

Emax = Ip + 3.17Up,

где $U_p = \frac{e^2 E_0^2}{4 m \omega^2}$ — пондеромоторная энергия электрона в поле с амплитудой E0 и частотой ω.

Этот предел устанавливает так называемый “срез гармоник” (cutoff), являющийся фундаментальной характеристикой HHG. Управление срезом осуществляется либо изменением интенсивности поля, либо использованием различных газов с разным потенциалом ионизации.

Роль среды и фокусировки

Газовая среда играет критическую роль в эффективности генерации. Наиболее часто используются благородные газы (Ne, Ar, Xe), обладающие относительно высоким порогом ионизации и слабым поглощением в области экстремального ультрафиолета.

При этом на эффективность влияет ряд факторов:

  • Длина взаимодействия – оптимальная длина кюветы с газом должна соответствовать условиям когерентного накопления излучения.
  • Давление газа – слишком высокое давление приводит к поглощению и рассеянию гармоник, слишком низкое — к недостаточной плотности ионизируемых атомов.
  • Фокусировка лазера – распределение интенсивности поля по объёму газа определяет эффективность возбуждения и фазового согласования.

Фазовое согласование (Phase Matching)

Одной из главных проблем HHG является обеспечение когерентного сложения излучения от разных атомов. Для этого необходимо фазовое согласование, при котором волновые векторы лазерного и гармонического излучений удовлетворяют условию:

Δk = qkω − kq + Δkgeo + Δkplasma = 0,

где:

  • qkω — волновой вектор q-й гармоники,
  • kq — волновой вектор излучения гармоники,
  • Δkgeo — поправка из-за геометрии фокусировки,
  • Δkplasma — вклад ионизированной плазмы.

Баланс этих слагаемых определяет условия, при которых возможно эффективное накопление когерентного HHG-сигнала.

Спектральные особенности

Спектр HHG имеет характерную структуру:

  • Низкочастотные гармоники обладают быстро падающей интенсивностью.
  • Плато гармоник – область, где интенсивность многих последовательных гармоник остаётся практически постоянной.
  • Срез гармоник – резкий спад спектра после достижения предела Emax.

Эта структура позволяет формировать импульсы с длительностью менее одной фемтосекунды вплоть до десятков аттосекунд.

Генерация аттосекундных импульсов

Комбинирование ряда гармоник плато с помощью методов фазовой синхронизации (например, изоляция одного всплеска или аттосекундного пакета с помощью поляризационного гейтинга) позволяет получать излучение с длительностью в диапазоне 100–200 ас, а при оптимизации — вплоть до 30–50 ас.

Основные методы:

  • Изоляция одиночного всплеска с использованием затвора на основе изменения эллиптичности поля.
  • Фильтрация спектра через многослойные зеркала и металлы.
  • Двухцветное возбуждение (например, комбинация основного излучения Ti:Sa-лазера с его второй гармоникой) для управления траекторией электронов и улучшения временной локализации всплесков.

Современные направления развития

  • Использование молекул вместо атомов: позволяет исследовать интерференционные эффекты и динамику электрона в сложных структурах.
  • Среды с наноструктурами и плазмонными усилителями: локальное усиление поля увеличивает эффективность генерации.
  • Среды с оптимизированным давлением: использование газовых струй или клеточных капилляров для управления фазовым согласованием.
  • Сдвиг в коротковолновую область: благодаря применению гелия и неона удаётся генерировать гармоники в жёстком УФ и мягком рентгеновском диапазоне.