Многофотонные процессы возникают при взаимодействии интенсивного электромагнитного излучения с атомами, молекулами или твёрдотельными системами, когда энергия, необходимая для перехода частицы в возбужденное состояние или для её ионизации, обеспечивается не одним фотоном, а последовательным или одновременным поглощением нескольких фотонов. Такие процессы становятся доминирующими при высоких плотностях энергии и коротких импульсах, в частности в аттосекундной физике, где взаимодействие света и вещества достигает режимов, недостижимых в традиционных оптических экспериментах.
В основе многофотонных процессов лежит нелинейное взаимодействие света с веществом. Вероятность поглощения нескольких фотонов одновременно определяется нелинейной восприимчивостью среды, а сама динамика процесса существенно зависит от параметров импульса: его длительности, интенсивности, спектрального состава и фазы.
Вероятность многофотонного перехода. Для описания многофотонных процессов используется теория возмущений в квантовой механике. Вероятность поглощения n-фотонов пропорциональна In, где I — интенсивность падающего излучения. Именно это нелинейное масштабирование отличает многофотонные явления от однофотонных.
Эффективные сечения. Многофотонное сечение резко уменьшается с увеличением числа участвующих фотонов, однако при экстремальных интенсивностях лазерного излучения этот фактор компенсируется огромной плотностью фотонов в импульсе. Аттосекундные лазеры позволяют реализовать режим, в котором вероятность таких переходов становится сравнимой с вероятностью однофотонных процессов.
Квантовые резонансы. Особое значение приобретают промежуточные виртуальные состояния. Когда энергия нескольких фотонов близка к энергии реального перехода, процесс усиливается за счёт резонансного многофотонного возбуждения. Это приводит к возникновению узкополосных пиков в спектре поглощения.
Особенности ионизации. Многофотонная ионизация (MPI) представляет собой процесс, в котором атом или молекула покидает электрон за счёт одновременного поглощения нескольких фотонов с суммарной энергией, превышающей потенциал ионизации. В аттосекундных экспериментах MPI тесно связано с динамикой электронов в реальном времени и используется для исследования фундаментальных свойств атомных систем.
Надпороговая ионизация (Above-Threshold Ionization, ATI). При высоких интенсивностях возможна ситуация, когда электрон поглощает больше фотонов, чем необходимо для ионизации. Избыточная энергия проявляется в виде дискретных пиков в энергетическом спектре электронов, смещённых на величину энергии фотона. ATI является прямым свидетельством нелинейного характера многофотонного взаимодействия.
Форма импульса и временное разрешение. Аттосекундные импульсы позволяют рассматривать MPI на временных масштабах, сравнимых с орбитальным движением электрона. Это открывает возможность отслеживать временную задержку между актом поглощения фотонов и выходом электрона из потенциала атома.
Возбуждение атомов и молекул. Помимо ионизации, многофотонное поглощение может переводить систему в высокоэнергетические связанные состояния. Такой процесс используется для управления квантовыми состояниями вещества, формирования когерентных суперпозиций и наблюдения фемто- и аттосекундной динамики ядер и электронов.
Когерентные биения. При возбуждении суперпозиции состояний возникает возможность наблюдать квантовые биения в аттосекундном масштабе. Эти осцилляции регистрируются с помощью спектральной интерферометрии и методов стрикирования. Они предоставляют информацию о времени жизни состояний и взаимодействиях между каналами возбуждения.
Квантовый контроль. Фаза электрического поля импульса играет ключевую роль в управлении вероятностью многофотонных переходов. С помощью контроля относительной фазы можно усиливать или подавлять отдельные каналы возбуждения, что позволяет создавать заданные квантовые состояния вещества.
Переход к туннельной ионизации. При увеличении интенсивности лазерного поля многофотонная ионизация постепенно переходит в туннельную. В этом случае электрон воспринимает поле как квазистатическое, и вероятность выхода через потенциальный барьер описывается уже не числом фотонов, а параметром Кельдыша. Аттосекундные импульсы позволяют изучать область плавного перехода между многофотонным и туннельным режимом.
Гармоническая генерация. Многофотонные процессы лежат в основе высокочастотной гармонической генерации (HHG), когда электрон, ионизированный в поле лазера, возвращается к иону и излучает высокоэнергетический фотон. Эта нелинейная динамика объясняет происхождение аттосекундных импульсов и является центральным механизмом современной аттосекундной физики.
Нелинейные отклики твёрдых тел. В кристаллах и наноструктурах многофотонные процессы формируют новые каналы возбуждения и ионизации, сопровождающиеся созданием носителей заряда, изменением электронной плотности и оптических свойств. В аттосекундных экспериментах это используется для управления токами и изучения сверхбыстрой динамики в твёрдых телах.
Фотоэлектронная спектроскопия. Регистрируя спектры электронов, вышедших в результате MPI или ATI, можно получить полную информацию о числе поглощённых фотонов, их распределении и временной структуре процесса.
Стрикирующие эксперименты. Метод стрикинга позволяет измерять временные задержки между актами многофотонного поглощения и выходом электронов. Это даёт уникальное представление о фазовой динамике многофотонных переходов.
RABBIT-техника. Спектральная интерферометрия в многофотонном режиме (RABBIT) применяется для точного измерения относительных фаз гармоник и временных характеристик многофотонных процессов.
Комбинация с терагерцевыми и инфракрасными полями. Использование вспомогательных длинноволновых импульсов позволяет управлять каналами многофотонной ионизации и возбуждения, а также исследовать нелинейные отклики на смешанные частоты.