Нелинейные восприимчивости высоких порядков

Основные понятия нелинейной восприимчивости

Взаимодействие света с веществом в режиме сильных полей выходит за пределы линейной оптики и описывается через нелинейную поляризацию. Поляризация среды P(t) представляется в виде разложения по степеням напряженности электрического поля E(t):

P(t) = ε₀(χ⁽¹⁾E(t) + χ⁽²⁾E²(t) + χ⁽³⁾E³(t) + …),

где χ⁽ⁿ⁾ — тензоры нелинейных восприимчивостей n-го порядка. В слабых полях основной вклад даёт χ⁽¹⁾, тогда как при интенсивностях лазерного излучения порядка 10¹³ − 10¹⁵ Вт/см² проявляются высокие порядки вплоть до χ⁽⁷⁾, χ⁽⁹⁾ и выше.

Высокопорядковые нелинейные восприимчивости описывают процессы, при которых векторы поляризации зависят от многократного взаимодействия с полем, что ведёт к генерации аттосекундных импульсов, высоких гармоник и к тонкому контролю динамики электронов.

Физическая природа нелинейности высоких порядков

Высшие порядки нелинейности связаны с коллективной реакцией электронов на сильное поле. Можно выделить несколько ключевых механизмов:

• Анизотропия электронной оболочки: при экстремально сильных полях деформация волновых функций электронов становится существенно нелинейной.
• Ионизационные переходы и повторное рассеяние: процесс туннельной ионизации с последующим возвращением электрона к иону создаёт токи, которые проявляются как отклик высоких порядков.
• Сатурация отклика: при увеличении амплитуды поля линейный рост поляризации сменяется насыщением, что приводит к возрастанию роли высших членов разложения.

Таким образом, высокопорядковая восприимчивость отражает нелокальные и многочастичные процессы, которые невозможно свести к упрощённой модели осциллятора.

Математическое описание высокопорядковых процессов

Для поля вида

E(t) = E₀cos (ωt),

поляризация высоких порядков генерирует гармоники с частотами nω. Вклад n-го порядка восприимчивости имеет вид:

P⁽ⁿ⁾(t) ∼ χ⁽ⁿ⁾E₀ⁿcosⁿ(ωt).

Разложение через тригонометрические тождества приводит к спектру, содержащему комбинации частот вплоть до nω. Именно это является основой высокогармонической генерации (HHG — High Harmonic Generation).

При рассмотрении отклика в квантовой картине восприимчивость χ⁽ⁿ⁾ выражается через многократные матричные элементы дипольного оператора:

$$ \chi^{(n)}(\omega_1, \ldots, \omega_n) \sim \sum_{a,b,\ldots} \frac{\langle 0|\hat{d}|a\rangle \langle a|\hat{d}|b\rangle \ldots \langle z|\hat{d}|0\rangle}{(\omega_{a0}-\omega_1)(\omega_{b0}-\omega_1-\omega_2)\ldots}, $$

что указывает на резонансные условия и связь нелинейности с внутренними переходами в атоме или молекуле.

Экспериментальные наблюдения высоких порядков

Современные лазеры с длительностью импульсов в десятки фемтосекунд и интенсивностями 10¹⁴ Вт/см² позволяют наблюдать нелинейные отклики до 15-го–25-го порядка. Основные явления:

• Высокогармоническая генерация (HHG): появление гармоник с частотами вплоть до сотен ω, что соответствует экстремальному отклику среды.
• Нелинейное самовоздействие: изменение фазовой скорости импульса вследствие вклада χ⁽³⁾ и выше.
• Многофотонные процессы и туннельная ионизация: участие десятков фотонов в возбуждении и ионизации.
• Аттосекундные всплески: комбинация высоких гармоник формирует пучки изолированных импульсов длительностью порядка десятков аттосекунд.

Роль высокопорядковых восприимчивостей в аттосекундной физике

Без учёта χ⁽ⁿ⁾ высоких порядков невозможно описать такие процессы, как:

• генерация аттосекундных импульсов в газах и твёрдых телах;
• управление электронами в режиме сильного поля;
• нелинейная спектроскопия на аттосекундных временных шкалах;
• исследование коррелированных динамик в многотельных системах.

Высокопорядковые восприимчивости становятся ключевым инструментом для понимания предельных режимов светового управления материей, где линейные и низкопорядковые подходы полностью теряют применимость.

Связь с экспериментальной метрологией

Измерение χ⁽ⁿ⁾ высоких порядков представляет собой сложную задачу. Используются методы:

• спектроскопия гармоник — регистрация амплитуды и фазы излучённых гармоник;
• метод перекачки и зондирования на аттосекундных временных интервалах;
• поляризационная нелинейная спектроскопия, позволяющая выделить вклад конкретных тензорных компонент χ⁽ⁿ⁾.

Результаты таких измерений дают доступ к информации о корреляции электронов, энергетических уровнях и временной структуре динамических процессов.

Ключевые особенности высоких порядков

• нелинейный отклик становится доминирующим при интенсивностях I ≥ 10¹⁴ Вт/см²;
• высокопорядковые гармоники позволяют достичь энергетических областей от УФ до мягкого рентгена;
• при росте порядка наблюдается экспоненциальное уменьшение амплитуды, однако за «плато гармоник» сохраняется приблизительно одинаковая интенсивность для ряда порядков;
• зависимость χ⁽ⁿ⁾ от частоты поля носит дисперсионный характер, отражающий структуру энергии системы.