Генерация гармоник высокого порядка (HHG) в нелинейных взаимодействиях интенсивного лазерного излучения с атомами и молекулами сопровождается появлением характерного спектра: от низкочастотных гармоник, повторяющих структуру возбуждающего лазера, до плато, где интенсивности гармоник практически одинаковы, и резкого спада в области среза. Именно плато гармоник представляет наибольший интерес, так как оно обеспечивает широкий спектральный диапазон, необходимый для сжатия импульсов во временной области до аттосекундных масштабов.
Для того чтобы использовать этот спектр в экспериментальных приложениях, необходимо выделять отдельные гармоники или определённые спектральные полосы. Селективный отбор гармоник — это ключевой этап, позволяющий сформировать либо последовательность аттосекундных импульсов (так называемый аттосекундный «пойнтинг-трейн»), либо изолированный импульс с длительностью менее одной фемтосекунды.
На практике спектральный отбор осуществляется с помощью:
Металлические фильтры (например, из алюминия или циркония) эффективны для выделения групп гармоник, однако они обладают довольно широким окном пропускания. Многослойные зеркала позволяют реализовать селективный отклик с узкой спектральной полосой, что особенно важно при формировании квазимонохроматических аттосекундных импульсов.
Если из спектра выделяется относительно широкая часть плато, состоящая из нескольких соседних гармоник, то при обратном преобразовании во временную область образуется последовательность аттосекундных импульсов. Эти импульсы разделены друг от друга половиной периода исходного лазерного поля (например, ~1,3 фс для излучения с длиной волны 800 нм). Такой режим формирования называется аттосекундным поездом.
Аттосекундные поезда представляют собой удобный инструмент для периодических зондирующих экспериментов, где требуется повторяемость и высокая интенсивность. Однако во многих приложениях, например при изучении сверхбыстрой динамики электронов в атомах или твёрдых телах, необходимо получение изолированного аттосекундного импульса.
Изолированный аттосекундный импульс может быть получен несколькими методами:
Гейтинговые техники (временное «окно» генерации):
Спектральная фильтрация в области среза: Поскольку гармоники вблизи энергетического среза обладают наибольшей чувствительностью к форме лазерного импульса, отбор этой области спектра позволяет формировать одиночный аттосекундный импульс.
Амплитудное и фазовое управление: Использование пространственно-временной модуляции поля возбуждающего лазера (например, через фазовые маски или акцентированные импульсы) позволяет управлять спектром гармоник и выделять условия генерации, при которых формируется только один импульс.
Для достижения истинно аттосекундных длительностей важно не только отобрать гармоники, но и обеспечить правильное согласование их фаз. Без учёта фазового соотношения результирующее поле будет представлять собой более длинный импульс или даже последовательность.
Ключевым понятием является аттосекундная хиральная дисперсия, связанная с фазовым сдвигом между гармониками. Компенсация этой дисперсии возможна за счёт:
Таким образом, фазовый контроль является неотъемлемым элементом при переходе от спектрального отбора к реальному формированию изолированных аттосекундных импульсов.
Характерные параметры изолированных аттосекундных импульсов:
Такие импульсы позволяют наблюдать и управлять электронными процессами в атомных оболочках, в молекулах и твёрдых телах с временным разрешением, сравнимым с естественными масштабами электронной динамики.
Формирование изолированных аттосекундных импульсов остаётся активной областью исследований. Основные ограничения связаны с низкой энергетикой излучения в XUV-диапазоне и сложностями в фазовом управлении. Однако развитие мощных драйверов на среднеинфракрасных лазерах, усовершенствованных зеркал и адаптивных систем управления фазой открывает возможность получения импульсов ещё более короткой длительности, вплоть до десятков аттосекунд и менее.