Общие представления
Взаимодействие света с веществом в аттосекундной физике определяется
не только интенсивностью и длительностью импульсов, но и тонкой
структурой энергетических уровней электронов в атомах и молекулах.
Ключевое различие заключается между резонансными и
нерезонансными процессами. Резонансное взаимодействие
происходит, когда энергия фотона или комбинации фотонов совпадает с
переходами между квантовыми состояниями системы. Нерезонансное
взаимодействие связано с возбуждением или ионизацией за пределами этих
резонансных условий, что ведет к иным динамическим проявлениям.
Резонансные взаимодействия
Резонанс возникает, когда частота излучения соответствует энергии
перехода между дискретными состояниями электрона. Для аттосекундной
физики характерна работа в диапазоне экстремального ультрафиолета (XUV),
где многие атомные и молекулярные резонансы становятся доступными.
Особенности резонансных процессов:
- Усиление вероятности поглощения: при точном совпадении энергии
фотона и перехода сечение поглощения возрастает на порядки.
- Селективность: резонансное возбуждение позволяет адресовать
конкретные орбитали и уровни.
- Когерентное управление: фазовые свойства аттосекундных импульсов
могут управлять когерентными суперпозициями возбужденных состояний.
- Влияние автоионизационных резонансов: при возбуждении электронов в
квазисвязанные состояния, лежащие выше ионизационного порога, происходит
характерное автоионизационное распадение, проявляющееся в профилях типа
Фано.
Примеры:
- Резонансное возбуждение атома гелия из основного состояния в двойное
возбуждённое состояние с последующей автоионизацией.
- Селективное возбуждение молекулярных состояний в молекуле N₂ при
помощи XUV-импульсов, позволяющее исследовать электронную
корреляцию.
- Резонансное усиление высоких гармоник (HHG), когда при совпадении
энергии гармоники с переходом в атоме резко возрастает интенсивность
излучения.
Нерезонансные взаимодействия
Нерезонансные процессы происходят, когда энергия падающего излучения
не соответствует никакому дискретному переходу. В этом случае
возбуждение или ионизация происходит за счет многофотонных или
туннельных механизмов.
Характерные черты нерезонансных процессов:
- Плавная зависимость сечения поглощения от энергии фотонов, без
резких пиков.
- Возможность ионизации за счет поглощения большего числа фотонов, чем
требуется для минимального перехода (надпороговая ионизация).
- Доминирование континуальных состояний: взаимодействие приводит к
прямой ионизации с распределением электронов по энергиям.
- Высокая чувствительность к интенсивности поля и длительности
импульса.
Примеры:
- Ионизация атома водорода при воздействии XUV-импульса, энергия
которого лишь слегка превышает ионизационный потенциал.
- Многофотонное возбуждение электронов в металлах, где плотность
состояний не позволяет выделить резонансные пики.
- Надпороговая ионизация (ATI), при которой электрон получает больше
энергии, чем требуется для выхода из атома.
Сравнение
резонансных и нерезонансных взаимодействий
- Спектральный профиль: резонансные процессы имеют
узкие пики в спектре, тогда как нерезонансные – широкие и сглаженные
распределения.
- Временная динамика: резонансные возбуждения могут
сохраняться в виде когерентных суперпозиций состояний с длительностью,
зависящей от ширины линии. Нерезонансные процессы связаны с быстрым
уходом электрона в континуум.
- Роль когерентности: при резонансных условиях фаза
импульса играет ключевую роль в создании когерентных осцилляций. В
нерезонансных процессах доминируют интенсивностные эффекты.
- Практическое применение: резонансные взаимодействия
используются для спектроскопии автоионизационных состояний и управления
квантовыми переходами. Нерезонансные процессы позволяют исследовать
динамику ионизации и нелинейное поведение материи в сильных полях.
Роль аттосекундных импульсов
Аттосекундные импульсы позволяют различать и управлять резонансными и
нерезонансными взаимодействиями. За счет своей сверхкороткой
длительности они могут возбуждать сразу несколько состояний, включая как
резонансные, так и континуальные. При этом фазовое управление и
синхронизация с сильным инфракрасным (IR) полем позволяют наблюдать
интерференционные картины, где проявляется конкуренция резонансных и
нерезонансных каналов.
Применение методов стрикирования и спектроскопии задержек дало
возможность измерять временные задержки между резонансной автоионизацией
и прямой фотоэмиссией, что открыло путь к исследованию электронных
корреляций и квантовых интерференций в реальном времени.