В твёрдом теле при взаимодействии электромагнитного поля с веществом возникает поляризация среды. При слабых полях эта поляризация линейна по напряжённости электрического поля: P(t) = ε0χ(1)E(t), где χ(1) — линейная восприимчивость. Однако при увеличении интенсивности поля вклад в поляризацию начинают вносить более высокие порядки по E(t), и выражение для полной поляризации среды приобретает вид: P(t) = ε0[χ(1)E(t) + χ(2)E2(t) + χ(3)E3(t) + ⋯].
Эти члены описывают нелинейные оптические эффекты, такие как удвоение частоты, генерация суммарной и разностной частоты, эффект Керра, самофокусировка и др. Значения χ(n) определяют интенсивность соответствующего нелинейного отклика и сильно зависят от кристаллической симметрии и структуры электронных уровней вещества.
Форма и компоненты тензоров χ(2), χ(3) и выше зависят от симметрии среды. В центросимметричных кристаллах, например, тензор второго порядка χ(2) строго равен нулю. Это означает, что вторичные нелинейные эффекты, такие как удвоение частоты (SHG — second harmonic generation), в них невозможны, тогда как третьего порядка эффекты, например эффект Керра, допускаются.
Именно по этой причине такие материалы, как KDP (дигидрофосфат калия) или LiNbO₃, которые обладают ненулевым χ(2), находят широкое применение в нелинейной оптике.
Удвоение частоты или генерация второй гармоники заключается в преобразовании света с частотой ω в свет с частотой 2ω при прохождении через нелинейную среду. Это связано с квадратичным членом в выражении поляризации: P(2)(t) = ε0χ(2)E2(t).
Если E(t) = E0cos (ωt), то:
$$ E^2(t) = E_0^2 \cos^2(\omega t) = \frac{E_0^2}{2} \left(1 + \cos(2\omega t)\right), $$
что даёт компоненту на частоте 2ω.
Ключевое условие для эффективной генерации второй гармоники — фазовое согласование между волнами ω и 2ω. Оно обеспечивается подбором материала и ориентации кристалла, чтобы совпадали показатели преломления для обеих частот: n(ω) = n(2ω).
Если в материал вводится два волновых поля с частотами ω1 и ω2, в поляризации возникает нелинейный отклик с частотами ω1 ± ω2. Этот процесс описывается как:
P(2)(t) ∝ χ(2)E1(t)E2(t),
где E1(t) = E1cos (ω1t), E2(t) = E2cos (ω2t).
В результате появляются компоненты на частотах ω1 + ω2 (суммарная частота) и ω1 − ω2 (разностная частота). Эти эффекты используются, например, в генераторах когерентного ИК-излучения и оптической гетеродинизации.
Вещества с ненулевым тензором χ(3) демонстрируют целый ряд интересных эффектов третьего порядка. Один из них — оптический эффект Керра, при котором показатель преломления зависит от интенсивности света:
n = n0 + n2I,
где n2 ∝ Re[χ(3)], а I — интенсивность.
Это приводит к самофазовой модуляции и спектральному уширению импульсов, что критически важно в сверхбыстрой оптике и генерации сверхконтинуума.
Если интенсивность поля достаточно велика, и n растёт по мере приближения к оси пучка, возникает самофокусировка — эффект, при котором пучок света фокусируется сам на себе, благодаря нелинейному профилю показателя преломления. При превышении критической мощности это может привести к образованию филаментов — узких каналов высокоинтенсивного света.
Хотя эффективность процессов быстро падает с увеличением порядка n, возможна генерация излучения на частотах nω (с n > 2) — высших гармоник. В твёрдом теле такие процессы более ограничены, чем в газах, из-за потерь и рассеяния, но они наблюдаются в условиях фемтосекундного возбуждения.
Генерация высоких гармоник (HHG) особенно интересна для создания источников ультрафиолетового и мягкого рентгеновского излучения. При возбуждении твёрдого тела мощными импульсами лазера электрон может быть ионизирован, затем ускорен полем и рекомбинировать, испуская фотон с энергией, кратной начальной.
Для эффективного протекания нелинейных процессов требуется фазовая синхронизация — условие совпадения фазовых скоростей всех взаимодействующих волн. Это реализуется, в частности, в двулучепреломляющих кристаллах, где направление распространения волны относительно главной оптической оси влияет на показатель преломления.
Тип I и Тип II синхронизации соответствуют различным комбинациям поляризаций взаимодействующих волн. Для каждого типа можно подобрать угол и ориентацию кристалла, при которых обеспечивается максимальный выход нелинейного сигнала.
Во временной области нелинейные эффекты становятся особенно выраженными при использовании фемтосекундных и пикосекундных импульсов. Такие импульсы обладают большой пиковой мощностью, что приводит к ярко выраженным третичному и даже четвёртому порядкам нелинейности.
Кроме классических эффектов Керра и самофокусировки, в таких условиях возможны:
Фотонные кристаллы позволяют управлять не только линейным распространением света, но и усиливать или подавлять нелинейные эффекты за счёт пространственного изменения диэлектрической функции. Нелинейные фотонные кристаллы находят применение в компактных лазерах, преобразователях частот и элементах квантовой оптики.
При наложении внешнего поля (например, электрического или магнитного) можно реализовать управляемую нелинейность, вплоть до электрооптических модуляторов, в которых коэффициенты χ(n) меняются в зависимости от внешнего сигнала.
Нелинейные оптические эффекты широко используются в современной технологии:
Изучение нелинейных оптических эффектов позволяет не только понимать фундаментальные аспекты взаимодействия света и вещества, но и разрабатывать новые устройства, работающие на грани классической и квантовой физики.