Генерация второй гармоники

Физические основы генерации второй гармоники

Генерация второй гармоники (ГВГ), или удвоение частоты, представляет собой нелинейный оптический процесс, при котором два фотона с одинаковой частотой ω взаимодействуют в нелинейной среде и формируют один фотон с удвоенной частотой 2ω. Этот процесс является одной из ключевых реализаций нелинейных взаимодействий света с веществом и широко используется в лазерной физике для преобразования длин волн излучения, особенно в области генерации коротковолнового света.

Нелинейная поляризация и исходные уравнения

В рамках классической электродинамики взаимодействие электромагнитного поля с веществом описывается зависимостью между вектором поляризации P и напряжённостью электрического поля E. В линейном приближении:

P = ε0χ(1)E,

где χ(1) — линейная восприимчивость. Однако в случае высокоинтенсивных лазерных полей необходимо учитывать нелинейные члены разложения:

P = ε0(χ(1)E + χ(2)E2 + χ(3)E3 + …),

где χ(2) — вторая порядокная нелинейная восприимчивость, ответственная за процессы типа генерации второй гармоники.

Для ГВГ ключевым является член χ(2)E2, приводящий к появлению в поляризации компоненты с частотой 2ω. Если входное поле имеет вид:

E(t) = E0eiωt + c.c.,

то соответствующая поляризация второго порядка будет содержать компоненту  ∝ ei2ωt, которая может возбуждать электромагнитную волну на удвоенной частоте.

Уравнения распространения и согласование фаз

Рассмотрим плоскую волну, распространяющуюся вдоль оси z. В однородной среде уравнение распространения для амплитуд поля на частотах ω и 2ω в приближении медленно меняющейся амплитуды имеет вид:

$$ \frac{dA_{2\omega}}{dz} = i \kappa A_\omega^2 e^{-i\Delta k z}, $$

$$ \frac{dA_\omega}{dz} = i \kappa^* A_\omega^* A_{2\omega} e^{i\Delta k z}, $$

где Aω и A2ω — комплексные амплитуды полей на частотах ω и 2ω, κ — коэффициент нелинейного взаимодействия, а Δk = k2ω − 2kω — рассогласование фаз.

Эффективность генерации существенно зависит от фазового согласования: при Δk = 0 происходит когерентное накопление амплитуды A2ω вдоль длины взаимодействия. При наличии рассогласования возникает чередование фаз, приводящее к периодическому уменьшению выходной мощности второй гармоники.

Для компенсации Δk ≠ 0 используют метод фазового согласования, реализуемый различными способами:

  • Использование анизотропных кристаллов, в которых разная дисперсия для различных поляризаций позволяет достичь n2ω = nω.
  • Температурная или угловая настройка кристалла (например, в кристалле KDP или BBO).
  • Квазисогласование фаз (QPM) — периодическое изменение знака χ(2) по координате, компенсирующее накопление фазы.

Кристаллы для генерации второй гармоники

Для эффективной генерации второй гармоники необходимы материалы с высоким значением χ(2), прозрачные в обеих частотах и обладающие возможностью фазового согласования. Наиболее часто используются следующие нелинейные кристаллы:

  • KDP (K[H₂PO₄]) — первый кристалл, использованный для ГВГ. Обладает умеренным χ(2), высоким порогом повреждения, эффективен для ультрафиолетовых частот.
  • BBO (β-BaB₂O₄) — широкий диапазон прозрачности (190–3500 нм), высокая нелинейность, популярен в фемтосекундной спектроскопии.
  • LiNbO₃ — один из наиболее изученных кристаллов, обладает высокой нелинейностью, используется также в электрооптике.
  • LBO (LiB₃O₅) — высокая стабильность, термостойкость, часто применяется для накачки зелёных лазеров.
  • KTP (KTiOPO₄) — эффективен в генерации зелёного излучения (532 нм) при удвоении частоты Nd:YAG-лазеров (1064 нм).

Коэффициент преобразования

Выходная мощность второй гармоники P2ω при однопроходной генерации можно выразить как:

P2ω(z) = ηPω2,

где η — коэффициент преобразования, пропорциональный квадрату эффективной нелинейной восприимчивости, квадрату длины кристалла и обратно пропорциональный поперечному сечению пучка:

$$ \eta \propto \left| \chi^{(2)} \right|^2 \cdot \frac{L^2}{A} \cdot \mathrm{sinc}^2\left( \frac{\Delta k L}{2} \right). $$

Значение sinc2(ΔkL/2) отражает влияние фазового рассогласования на эффективность преобразования. Максимум достигается при Δk = 0, что подчёркивает важность фазового согласования.

Импульсная и непрерывная ГВГ

В импульсном режиме, особенно при использовании фемтосекундных лазеров, генерация второй гармоники имеет ряд особенностей:

  • Широкий спектр импульса требует учёта дисперсии кристалла.
  • Длительность импульса может изменяться вследствие групповой задержки между компонентами ω и 2ω.
  • Необходима точная хроматическая и пространственная дисперсионная компенсация.

В непрерывных системах (CW-лазеры) проблема дисперсии менее критична, но важна высокая стабильность и точная юстировка фазового согласования.

Применения генерации второй гармоники

ГВГ широко используется в лазерной физике и прикладной оптике:

  • Получение зелёного излучения: удвоение частоты инфракрасных Nd:YAG (1064 нм) или Nd:YVO₄ лазеров до 532 нм.
  • Ультрафиолетовая генерация: поэтапное удвоение гармоник для получения 266 нм, 213 нм и т.д.
  • Секвенсирование ДНК и флуоресцентная микроскопия: возбуждение коротковолновым излучением, полученным через ГВГ.
  • Лазерные локаторы и дальномеры, особенно при использовании коротковолнового излучения с высокой направленностью.
  • Спектроскопия сверхвысокого разрешения: за счёт повышения частоты и улучшения спектральной чувствительности.
  • Фемтосекундная нелинейная оптика: генерация ультракоротких импульсов с высокой частотой для временной разрешающей спектроскопии.

Ограничения и практические аспекты

Несмотря на высокую эффективность, генерация второй гармоники имеет ряд ограничений:

  • Повреждение нелинейного кристалла при высоких мощностях.
  • Ограниченность прозрачности кристалла в области частот 2ω.
  • Хрупкость и термочувствительность некоторых кристаллов (например, BBO).
  • Необходимость точной юстировки и поддержания температурного режима для фазового согласования.
  • Ограниченная длина кристалла, при превышении которой начинают доминировать процессы самоабсорбции или дефазировки.

В современных системах нередко используются волноводные структуры, полимерные среды, а также метаматериалы с искусственно управляемой χ(2) для повышения эффективности преобразования и миниатюризации систем ГВГ.