Квантовая теория парамагнетизма Бриллюэна

Квантовая теория парамагнетизма Бриллюэна описывает поведение систем с неупорядоченными магнитными моментами атомов или ионов в слабом внешнем магнитном поле, учитывая квантовые свойства спинов и орбитальных моментов. В отличие от классической модели Ланде, теория Бриллюэна строго использует квантование магнитного момента, что позволяет правильно описывать температурную зависимость парамагнитной восприимчивости.


Квантование магнитного момента

Магнитный момент атома определяется как сумма орбитального и спинового вкладов электронов:

μ⃗ = −gμBJ⃗

где:

  • $\mu_B = \frac{e\hbar}{2m}$ — магнетон Бора,
  • J⃗ = L⃗ + S⃗ — полная квантовая угловая момент,
  • g — фактор Ланде, зависящий от соотношения орбитального и спинового моментов.

Внешнее магнитное поле H⃗ ориентирует магнитные моменты атомов, приводя к разделению энергетических уровней на 2J + 1 подуровней (квантование проекции mJ):

EmJ = −μBgmJH,  mJ = −J, −J + 1, ..., J

Эта дискретность энергетических уровней является ключевой особенностью квантовой теории парамагнетизма.


Статистическая механика и функция Бриллюэна

Парамагнитная восприимчивость определяется средним магнитным моментом на атом при температуре T. Вероятность нахождения атома в состоянии mJ описывается распределением Больцмана:

$$ P_{m_J} = \frac{\exp(\frac{\mu_B g m_J H}{k_B T})}{Z}, \quad Z = \sum_{m_J=-J}^{J} \exp\left(\frac{\mu_B g m_J H}{k_B T}\right) $$

Средний магнитный момент на атом:

$$ \langle \mu \rangle = \sum_{m_J=-J}^{J} \mu_B g m_J P_{m_J} = \mu_B g J B_J(x) $$

где BJ(x) — функция Бриллюэна, а аргумент:

$$ x = \frac{\mu_B g J H}{k_B T} $$


Функция Бриллюэна

Функция Бриллюэна BJ(x) имеет вид:

$$ B_J(x) = \frac{2J+1}{2J} \coth \left( \frac{2J+1}{2J} x \right) - \frac{1}{2J} \coth \left( \frac{x}{2J} \right) $$

Ключевые свойства:

  • При слабом поле (x ≪ 1) функция линейна: $B_J(x) \approx \frac{J+1}{3J} x$, что приводит к закону Кюри:

$$ \chi = \frac{N \mu_B^2 g^2 J(J+1)}{3 k_B T} $$

  • При сильном поле (x ≫ 1) функция стремится к насыщению BJ(x) → 1, то есть магнитный момент выравнивается с полем.

Температурная зависимость парамагнитной восприимчивости

Квантовая теория Бриллюэна объясняет, почему парамагнитная восприимчивость убывает с ростом температуры по закону Кюри:

$$ \chi(T) = \frac{C}{T}, \quad C = \frac{N \mu_B^2 g^2 J(J+1)}{3 k_B} $$

  • N — число парамагнитных центров в единице объема.
  • Закон Кюри строго следует из линейного приближения функции Бриллюэна при слабых полях.

При высоких температурах (kBT ≫ μBgJH) отклонения от классического поведения невелики, а при низких температурах появляются эффекты насыщения магнитного момента.


Ограничения и область применимости

  • Теория применима для разбросанных, несвязанных парамагнитных центров (атомов или ионов).
  • Взаимодействия между магнитными моментами (например, ферромагнитные или антиферромагнитные связи) не учитываются.
  • Эффекты кристаллического поля могут модифицировать уровни mJ, что требует дополнительного рассмотрения.

Параметры и экспериментальная проверка

  • Фактор Ланде g определяется спектроскопическими методами.
  • Магнитная восприимчивость измеряется методами Гейгер-Мюллера, СКВИД, магнитометрами с высокочувствительными катушками.
  • Сравнение экспериментов с предсказаниями функции Бриллюэна позволяет оценить спиновую структуру и число парамагнитных центров.