Рентгеновский магнитный круговой дихроизм (XMCD, X-ray Magnetic Circular Dichroism) представляет собой разницу в поглощении правой и левой круговойly поляризованного рентгеновского излучения веществом в присутствии магнитного поля. Этот эффект тесно связан с магнитными свойствами атомов и позволяет исследовать спиновые и орбитальные моменты электронов в твердых телах и наноструктурах.
XMCD основан на фундаментальном взаимодействии рентгеновских фотонов с внутренними оболочками атомов. Поглощение рентгеновских фотонов сопровождается переходом электронов из глубоких уровней (K, L, M) в состояния с высокой плотностью состояний вблизи уровня Ферми. Магнитная поляризация материала влияет на вероятности этих переходов, что и приводит к различию в поглощении для фотонов с различной круговой поляризацией.
1. Электронные переходы и спин-орбитальные эффекты Основной вклад в XMCD дают дипольные электронные переходы 2p → 3d (для переходных металлов) и 3d → 4f (для редкоземельных элементов). Разделение уровней на подуровни с различными проекциями спина и орбитального момента обусловлено как внутренними спин-орбитальными взаимодействиями, так и внешним магнитным полем.
2. Магнитная зависимость поглощения Разница в коэффициентах поглощения для левой (μ−) и правой (μ+) круговой поляризации определяется магнитной структурой исследуемого вещества:
Δμ = μ+ − μ−
Эта величина пропорциональна проекциям спинового и орбитального моментов на направление распространения рентгеновского пучка. В рамках одноэлектронной модели, величина XMCD прямо связана с матричными элементами оператора углового момента.
3. Правила суммирования (Sum Rules) Для количественного анализа данных XMCD применяются правила суммирования, позволяющие извлечь спиновый (ms) и орбитальный (ml) магнитные моменты из спектра поглощения:
ml ∝ ∫L2 + L3(μ+ − μ−)dE
ms + 7mT ∝ ∫L3(μ+ − μ−)dE − 2∫L2(μ+ − μ−)dE
где mT — тензор магнитной анизотропии спина. Эти правила позволяют выделять вклад отдельных электронных оболочек в общий магнитный момент вещества.
1. Источники и поляризация рентгеновских лучей Для XMCD применяются синхротронные источники с возможностью генерации круговой поляризации. Поляризация достигается с помощью специальных магнетизированных зеркал, фазовых пластин или через самизлучение электронного пучка в магнитных структурах вставки (insertion devices).
2. Режимы измерений
3. Температурные и магнитные условия Для точного измерения XMCD важно поддерживать стабильное магнитное поле (обычно 0.1–1 Тл) и низкие температуры для уменьшения термических флуктуаций спинов. В некоторых экспериментах используется ориентация магнитного поля относительно направления пучка для исследования магнитной анизотропии.
1. Изучение спиновых и орбитальных моментов XMCD позволяет разделять вклады спина и орбитального момента в магнитное поведение материала, что невозможно при обычной магнетометрии.
2. Исследование поверхностей и интерфейсов Благодаря высокой поверхностной чувствительности, XMCD эффективно применяется для анализа наноструктур, тонких пленок и мультислойных систем, где свойства материала на поверхности сильно отличаются от объемного.
3. Анализ сложных магнитных систем XMCD используется для изучения ферромагнетиков, антиферромагнетиков, ферримагнетиков, спиновых стеков и редкоземельных соединений. Спектроскопия позволяет идентифицировать локализованные и делокализованные магнитные состояния, а также межэлементные взаимодействия.
4. Временная разрешающая спектроскопия С развитием синхротронных источников и рентгеновских лазеров возможно исследование динамики спинов на фемтосекундных временных масштабах, что открывает путь к изучению ультрабыстрой магнитной релаксации.
1. Аб initio расчеты Первопринципные методы, такие как DFT+U и многотельные модели, позволяют рассчитывать XMCD спектры и сопоставлять их с экспериментальными данными для идентификации электронных состояний.
2. Модели одноэлектронного поглощения Используются для качественного понимания распределения плотности состояний и влияния спин-орбитального взаимодействия на спектры XMCD.
3. Модели мультиэлектронных эффектов Необходимы для редкоземельных соединений и сильно коррелированных систем, где спиновые и орбитальные взаимодействия приводят к сложным мультиплетным структурам спектров.