Нелинейная поляризация среды

В классической электродинамике линейная поляризация среды описывается соотношением между вектором поляризации P и вектором электрического поля E:

P = ε₀χ⁽¹⁾E,

где χ⁽¹⁾ — линейная электрическая восприимчивость среды, а ε₀ — диэлектрическая проницаемость вакуума. В фемтосекундной и интенсивной оптике этого подхода оказывается недостаточно, поскольку при высоких интенсивностях поля реакция среды становится нелинейной. В этом случае поляризация выражается через разложение по степеням поля:

P = ε₀(χ⁽¹⁾E + χ⁽²⁾ : EE + χ⁽³⁾ ⋅ EEE + …),

где χ⁽²⁾ и χ⁽³⁾ — вторая и третья нелинейные восприимчивости, двулепестковые и трёхлепестковые тензоры соответственно. Символы : и · обозначают тензорное свёртывание.

Ключевой момент: нелинейная поляризация становится значимой при интенсивностях, характерных для фемтосекундных лазерных импульсов (I ∼ 10¹² − 10¹⁵ Вт/см²).

Вторичная нелинейность (χ⁽²⁾)

Вторичная нелинейность существует только в несимметричных кристаллах, так как для центросимметричных сред χ⁽²⁾ = 0. Основные эффекты:

Вторичная гармоника (SHG) При воздействии поля E(t) = E₀cos (ωt) возникает поляризация на частоте 2ω:

$$ \mathbf{P}^{(2)}(t) = \varepsilon_0 \chi^{(2)} : \mathbf{E}_0 \mathbf{E}_0 \cos^2(\omega t) = \frac{\varepsilon_0 \chi^{(2)}}{2} \mathbf{E}_0 \mathbf{E}_0 (1 + \cos(2 \omega t)). $$

Частица сдвига на 2ω генерирует новое электромагнитное поле — ключевой механизм преобразования частот.
Суммарная и разностная частота (SFG/DFG) Для двух взаимодействующих полей E₁ ∼ ω₁ и E₂ ∼ ω₂ формируются компоненты на ω₁ + ω₂ и |ω₁ − ω₂|. Этот эффект используется в генерации когерентного излучения в диапазонах, недоступных обычным лазерам.

Ключевой момент: фазовое согласование (phase matching) критически важно для эффективного преобразования частоты. Оно обеспечивается подбором угла кристалла или его температуры для равенства волновых векторов взаимодействующих полей.

Третичная нелинейность (χ⁽³⁾)

Третичная нелинейность присутствует во всех средах, включая центросимметричные. Она приводит к ряду эффектов:

Самофокусировка В среде с положительной нелинейной индексацией n₂ интенсивный лазерный пучок изменяет показатель преломления:

n = n₀ + n₂I,

где I — интенсивность. Локальное увеличение n фокусирует пучок, что может приводить к образованию солитонов и оптических каналов в воздухе.
Керровская модуляция фазы (SPM) Фаза пучка зависит от интенсивности:

$$ \phi(t) = \frac{2 \pi}{\lambda} n_2 I(t) L, $$

что вызывает спектральное расширение импульса, особенно значимое в фемтосекундных импульсах.
Четверичная гармоника и четыре-волновое смешивание (FWM) Взаимодействие нескольких частот приводит к генерации новых компонент, используемых в сверхширокополосной оптике и оптических коммуникациях.

Уравнение нелинейной поляризации

Для однородной, изотропной среды с включением третичной нелинейности электромагнитное поведение описывается уравнением Максвелла с источником нелинейной поляризации:

$$ \nabla^2 \mathbf{E} - \frac{1}{c^2} \frac{\partial^2 \mathbf{E}}{\partial t^2} = \frac{1}{\varepsilon_0 c^2} \frac{\partial^2 \mathbf{P}_\mathrm{NL}}{\partial t^2}, $$

где P_NL = ε₀χ⁽²⁾ : EE + ε₀χ⁽³⁾ ⋅ EEE. Решение этого уравнения в условиях коротких импульсов требует применения приближений, таких как медленно меняющаяся огибающая (SVEA) или численных методов.

Временные и спектральные особенности

Фемтосекундные импульсы имеют широчайший спектр (Δω ∼ 10¹³ − 10¹⁵ рад/с), поэтому временная и пространственная дисперсия сильно влияют на процессы нелинейной поляризации. Ключевые эффекты:

Групповая дисперсия (GVD): скорость распространения импульса зависит от частоты, вызывая растяжение или сжатие импульса.
Нелинейная фаза: интенсивность импульса изменяет фазу, создавая частотные модуляции.
Модуляция амплитуды: комбинация дисперсии и нелинейности может формировать оптические солитоны.

Практическое значение

Нелинейная поляризация лежит в основе:

Генерации гармоник (SHG, THG) и сверхширокополосного излучения.
Формирования оптических солитонов в волокнах.
Чувствительных методов измерения коротких импульсов, таких как FROG (Frequency-Resolved Optical Gating).
Ускорителей электронов и плазменной фемтосекундной оптики.

Ключевой момент: понимание нелинейной поляризации позволяет управлять светом на временных масштабах в 10^-15–10-14 секунд, открывая доступ к управлению электронами и молекулами с крайне высокой точностью.