Реконструкция поверхности

Реконструкция поверхности — это изменение периодической структуры атомов на поверхности кристалла по сравнению с их расположением в объёме. Она возникает в результате стремления системы минимизировать свободную энергию за счёт перераспределения атомов в верхних атомных слоях. В отличие от поверхностной релаксации, при которой атомы лишь смещаются на небольшие расстояния без изменения топологии решётки, реконструкция подразумевает качественное изменение периодичности и симметрии поверхностного слоя.

Наиболее частая причина реконструкции — разрыв трансляционной симметрии кристалла в направлении, перпендикулярном поверхности. Это нарушает баланс сил между атомами, что приводит к сдвигам, образованию новых связей и даже изменению химического состава верхних слоёв.


Движущие силы реконструкции

1. Минимизация поверхностной энергии Атомы на поверхности имеют меньше соседей, чем в объёме, что повышает их энергию. Система стремится снизить эту энергию путём перестройки атомов так, чтобы увеличить координацию и уменьшить число «висящих» связей.

2. Электронные эффекты Электронная структура поверхности может сильно отличаться от объёмной. Например, при наличии поверхностных состояний на уровне Ферми возможно перераспределение электронной плотности, вызывающее Пайерлсовский тип нестабильности с образованием новой периодичности.

3. Химическая активность поверхности Адсорбция примесей или взаимодействие с окружающей средой (например, кислородом или водородом) может инициировать реконструкцию. Иногда этот процесс является обратимым и может быть контролируемым технологически.


Классификация реконструкций

По симметрии и периодичности:

  • (n×m) реконструкции — период поверхности увеличивается в n раз вдоль одного направления и в m раз вдоль другого (например, (2×1), (√3×√3)R30°).
  • Комменсурные — новая структура сохраняет соотношение с объёмной решёткой.
  • Некоменсурные — новая периодичность не связана рациональным образом с объёмной структурой.

По характеру перестройки:

  • Сдвиговые — атомы смещаются в плоскости поверхности.
  • Волновые — поверхность формирует гребни или впадины, создавая модуляции высоты.
  • Сегрегационные — на поверхности концентрируется определённый вид атомов, отличающийся от состава объёма.

Механизмы реконструкции

Реконструкция происходит через локальные смещения атомов, диффузию и, при высоких температурах, перекристаллизацию поверхностного слоя.

  • Термическая реконструкция — возникает при нагреве из-за увеличения подвижности атомов. Пример: переход Si(111) 7×7 → √3×√3R30° при изменении температуры.
  • Электронно-индуцированная реконструкция — под действием электронного пучка или лазерного излучения.
  • Химически индуцированная реконструкция — адсорбция газов или металлов, изменяющая баланс поверхностных сил.

Методы исследования реконструкции

1. Дифракция низкоэнергетических электронов (LEED) Позволяет определить симметрию и периодичность поверхности. Характерные дополнительные рефлексы указывают на новую сверхструктуру.

2. Сканирующая туннельная микроскопия (STM) Дает прямое изображение перестроенных атомов с атомным разрешением. Позволяет наблюдать динамику реконструкции в реальном времени.

3. Фотоэлектронная спектроскопия (XPS, ARPES) Фиксирует изменения в электронной структуре, связанные с реконструкцией.

4. Ионная рассеянная спектроскопия (ISS) Даёт информацию о составе верхнего атомного слоя, что важно при сегрегационных реконструкциях.


Примеры реконструкций

Si(111) 7×7 — классическая комменсурная реконструкция, где сложная перестройка атомов приводит к снижению плотности поверхностных состояний и уменьшению поверхностной энергии.

Au(111) “herringbone” — волнообразная реконструкция с чередующимися областями растяжения и сжатия, вызванная несоответствием параметров решётки между поверхностью и объёмом.

Pt(100) → (5×1) — реконструкция с сильной перестройкой поверхности в условиях высокого вакуума.


Термодинамические и кинетические аспекты

Энергетический выигрыш при реконструкции обычно составляет от нескольких десятков до сотен мэВ на атом. Однако путь к новой структуре может быть затруднён кинетическими барьерами — требуется преодолеть активационные энергии диффузии и перестройки связей.

При низких температурах реконструкция может быть подавлена, и поверхность сохраняет метастабильное состояние. При высоких температурах, напротив, возможно сосуществование нескольких реконструированных фаз.


Влияние на свойства поверхности

  • Электронные: изменяется плотность состояний на уровне Ферми, что влияет на проводимость и катализ.
  • Химические: перестроенные поверхности могут иметь пониженную или повышенную реакционную способность.
  • Оптические: меняются условия отражения и поглощения света, что используется в нанофотонике.
  • Механические: реконструкция может изменять локальное напряжённое состояние поверхности и влиять на рост тонких плёнок.