Поверхностная зонная структура

Поверхностная зонная структура — это ключевое понятие в физике поверхности и тонких плёнок, описывающее изменение электронного энергетического спектра при переходе от объёмного к поверхностному состоянию вещества. В отличие от бесконечно протяжённого кристалла, где энергии электронов образуют непрерывные энергетические зоны (зонные структуры), на поверхности наблюдается значительное перераспределение энергетических состояний, вызванное нарушением периодичности и изменением потенциала.


Основные особенности поверхностной зонной структуры

  1. Нарушение трансляционной симметрии: В объёмном кристалле атомы и их потенциалы упорядочены периодически во всех трёх направлениях. На поверхности периодичность нарушается, что приводит к изменению потенциала и изменению энергетических зон, особенно в направлении нормали к поверхности.

  2. Образование поверхностных состояний: На поверхности могут возникать состояния, локализованные вблизи поверхности, энергетически находящиеся в запрещённой зоне (зонный зазор) объёмного материала. Эти состояния называются поверхностными или Тamm-Шокли состояниями и существенно влияют на электронные свойства поверхности.

  3. Изменение ширины и положения зон: Из-за ослабления связей и изменения электронной плотности на поверхности ширина зон может изменяться, смещаться относительно уровня Ферми, что отражается на электронных и оптических свойствах материала.

  4. Поверхностные резонансы: Некоторые электронные состояния могут иметь смешанный характер — частично локализованные у поверхности, частично проникающие в объём. Эти состояния называются резонансами поверхности и проявляются как особые особенности в спектрах электронных состояний.


Теоретические модели и методы расчёта

Для анализа поверхностной зонной структуры используются различные теоретические подходы, сочетающие квантовую механику и твердотельную физику.

  • Метод периодических суперячеек: Поверхность моделируется в виде многослойной структуры с периодичностью в плоскости поверхности, но конечной толщиной по нормали. Решение уравнения Шредингера или использование методов первого принципа (например, DFT) позволяют получить поверхностные энергетические зоны.

  • Модель “ящика с потенциальным барьером”: Простейшая модель, где поверхность рассматривается как резкое прерывание потенциальной энергии, что приводит к появлению поверхностных локализованных состояний.

  • Теория зелёных функций и методы многозонного анализа: Позволяют учесть сложное взаимодействие электронов с ионами и дефектами на поверхности.

  • Метод плотностного функционала (DFT): Современный и наиболее точный способ расчёта зонной структуры, позволяющий учесть электрон-электронные взаимодействия и реконструкцию поверхности.


Физические проявления поверхностной зонной структуры

  • Изменение электронной плотности состояний (DOS): На поверхности DOS существенно отличается от объёмного, что влияет на процессы адсорбции, катализа, электронный транспорт.

  • Поверхностный потенциал и барьер: Электроны на поверхности испытывают потенциал, отличающийся от объёмного, что формирует потенциальный барьер выхода электрона и влияет на фотоэлектронные эффекты.

  • Изменение электропроводности и магнитных свойств: Поверхностные электронные состояния могут вносить вклад в поверхностный ток, вести к появлению двумерных электронных газов, а также влиять на локальный спиновый порядок.

  • Поверхностные фононы и электрон-фононное взаимодействие: Поверхностные состояния могут взаимодействовать с колебаниями решётки, изменяя энергию и динамику поверхностных фононов.


Поверхностные состояния Тamm и Шокли

Эти классические модели объясняют возникновение локализованных электронных состояний, связанных с поверхностью:

  • Состояния Тamm: Возникают из-за разрыва периодичности в потенциале, локализованы близко к поверхности и находятся внутри запрещённой зоны.

  • Состояния Шокли: Возникают в результате специфического изменения потенциала на границе и могут располагаться как в запрещённой зоне, так и в зонах проводимости или валентной.

Эти состояния играют важную роль в поверхностной химии, поскольку именно они часто участвуют в связывании адсорбированных атомов и молекул.


Влияние толщины плёнки и структуры поверхности

В тонких плёнках поверхностная зонная структура приобретает дополнительные особенности:

  • Квантовое размерное квантование: Для плёнок толщиной порядка нанометров электронные уровни становятся дискретными, возникает так называемая квантовая размерная эффект, меняющая энергетический спектр.

  • Взаимодействие поверхностных состояний с объёмными: В очень тонких плёнках поверхностные состояния с обеих сторон могут взаимодействовать, изменяя энергетическую структуру.

  • Структурная реконструкция: Атомарное упорядочение и реконструкция поверхности приводит к изменению зонной структуры, появлению новых состояний и изменению энергетического ландшафта.


Экспериментальные методы изучения поверхностной зонной структуры

  • Угловая разрешённая фотоэлектронная спектроскопия (ARPES): Позволяет напрямую измерять энергетические дисперсии поверхностных состояний.

  • Сканирующая туннельная микроскопия и спектроскопия (STM/STS): Обеспечивает пространственно и энергетически разрешённый доступ к локальным состояниям поверхности.

  • Электронная энергия потерь (EELS): Используется для изучения взаимодействия электронов с поверхностными фононами и плазмонами, связанных с зонной структурой.

  • Оптические методы: Отражательная спектроскопия и спектроскопия поглощения позволяют исследовать оптические переходы, связанные с поверхностными зонами.


Роль поверхностной зонной структуры в приложениях

  • Катализ и адсорбция: Электронные состояния поверхности определяют активность катализаторов, влияя на энергию связи и скорость химических реакций.

  • Электроника и нанотехнологии: Контроль поверхностной зонной структуры важен для создания эффективных контактных интерфейсов, полупроводниковых приборов и сенсоров.

  • Тонкие плёнки и квантовые устройства: Тонкая плёнка с уникальной зонной структурой может обладать новыми электронными и оптическими свойствами, используемыми в квантовых точках, топологических изоляторах и др.

  • Поверхностные плазмоны и фотоника: Электронные состояния поверхности влияют на возбуждение и распространение поверхностных плазмонных полей.


Ключевые моменты

  • Поверхностная зонная структура существенно отличается от объёмной из-за нарушения периодичности и изменения потенциала на поверхности.
  • Поверхностные электронные состояния могут локализоваться в запрещённой зоне и влиять на многие физические свойства.
  • Современные теоретические методы и экспериментальные техники позволяют детально исследовать и моделировать поверхностную зонную структуру.
  • Контроль поверхностной зонной структуры имеет важное значение для разработки новых материалов и устройств в нанотехнологиях и электронике.