Фотолюминесценция

Определение и физическая сущность фотолюминесценции Фотолюминесценция представляет собой вид люминесценции, возникающий в результате поглощения вещества световой энергии и последующего испускания фотонов. Это явление связано с переходами электронов между энергетическими уровнями в атомах, молекулах или кристаллических структурах. Поглощённый фотон возбуждает электрон, переводя его на более высокий энергетический уровень. По мере возвращения в основное состояние происходит испускание фотона меньшей энергии — это и есть акт фотолюминесценции.

Фотолюминесценция является некогерентным процессом: испущенные фотоны не обладают согласованной фазой и направлением. Временные характеристики зависят от природы возбужденного состояния, что позволяет классифицировать фотолюминесценцию на флуоресценцию и фосфоресценцию.


Механизмы возбуждения и излучения Возбуждение может происходить под действием электромагнитного излучения в диапазоне от ультрафиолетового до ближнего инфракрасного. Наиболее эффективно возбуждение происходит в области ультрафиолета и видимого света. Процесс можно разделить на три основных этапа:

  1. Поглощение фотона: электрон переходит из основного энергетического уровня (основного состояния) на возбуждённый уровень.
  2. Расслабление внутри возбуждённого состояния: в течение фемто- или пикосекунд электрон теряет часть энергии в виде тепла (внутримолекулярные коллизии, колебательные переходы), но остается в возбуждённом электронном состоянии.
  3. Излучательный переход: при возвращении электрона в основное состояние испускается фотон.

Излучённый фотон, как правило, обладает меньшей энергией (длиннее волна), чем поглощённый, из-за безызлучательных потерь на релаксацию. Это явление называется стоксовым сдвигом.


Классификация фотолюминесценции Существует два основных типа фотолюминесценции:

  • Флуоресценция: испускание света происходит практически мгновенно — в пределах наносекунд (10⁻⁹–10⁻⁸ с) после возбуждения. Это процесс, при котором излучение возникает в результате прямого возвращения электрона в основное состояние без изменения спина.

  • Фосфоресценция: связана с переходом между состояниями с различным спином (обычно из триплетного в синглетное состояние), что делает такие переходы запрещёнными по квантово-механическим правилам. В результате испускание может происходить с задержкой от микросекунд до нескольких часов.


Энергетические диаграммы (диаграмма Яблонского) Для описания переходов при фотолюминесценции часто используют диаграмму Яблонского. На ней отображаются синглетные и триплетные уровни, колебательные подуровни, а также основные возможные процессы:

  • Поглощение (абсорбция)
  • Внутреннее превращение (internal conversion)
  • Межсистемный переход (intersystem crossing)
  • Излучательные переходы (флуоресценция, фосфоресценция)
  • Безызлучательные потери

Зависимость спектра фотолюминесценции от свойств вещества Спектральные характеристики фотолюминесценции зависят от:

  • Химического состава вещества: различные молекулы и кристаллы обладают различной структурой энергетических уровней.
  • Температуры: с повышением температуры увеличивается вероятность безызлучательных переходов, что приводит к снижению квантового выхода.
  • Структурных дефектов: наличие дефектов в кристаллах, примесей или межуровневых состояний может изменить интенсивность и положение полос в спектре.

Особую роль играют люминофоры — вещества, специально предназначенные для фотолюминесценции, обладающие высоким квантовым выходом.


Квантовый выход и время жизни возбуждённого состояния Квантовый выход фотолюминесценции определяется как отношение числа испущенных фотонов к числу поглощённых. Он зависит от конкуренции между излучательными и безызлучательными процессами.

Время жизни возбуждённого состояния τ характеризует среднее время, в течение которого электрон пребывает на возбужденном уровне. Для флуоресценции τ ~ 10⁻⁹–10⁻⁸ с, а для фосфоресценции — от микросекунд до часов.


Материалы и структуры с фотолюминесцентными свойствами Фотолюминесценция наблюдается в разнообразных системах:

  • Молекулы органических красителей (родамин, флуоресцеин)
  • Неорганические кристаллы с примесями редкоземельных ионов
  • Квантовые точки — наночастицы, обладающие размерно-квантовыми эффектами, дающими яркую и узкополосную люминесценцию
  • Полупроводники (GaAs, GaN, CdSe) — фотолюминесценция возникает при рекомбинации электронов и дырок
  • Гибридные структуры: например, перовскитные нанокристаллы

Каждый тип материала имеет свои особенности: ширину запрещённой зоны, время жизни, устойчивость к деструкции.


Фотолюминесценция в полупроводниках В полупроводниках фотолюминесценция возникает при рекомбинации носителей заряда. Поглощённый фотон создаёт пару “электрон–дырка”, которые затем рекомбинируют с испусканием фотона. Излучение может происходить:

  • Прямо (в материалах с прямым запрещённым переходом)
  • Косвенно (с участием фононов в материалах с косвенной зоной)

Фотолюминесценция широко используется для неразрушающего анализа качества полупроводниковых структур, измерения концентрации дефектов, уровня легирования и ширины запрещённой зоны.


Применения фотолюминесценции

  1. Аналитическая спектроскопия Фотолюминесценция используется для высокочувствительного анализа состава веществ, включая органику, металлы, биомаркеры. Возможны количественные и качественные измерения на уровне следов (нанограммы, пикограммы).

  2. Биомедицина и биофлуоресценция Благодаря высокой чувствительности, метод используется для визуализации клеток, диагностики опухолей, отслеживания биохимических процессов in vivo. Флуоресцентные зонды и метки применяются в генетике и иммунологии.

  3. Осветительные технологии и дисплеи Материалы на основе фотолюминесценции используются в люминесцентных лампах, светодиодах (в том числе белого цвета за счёт преобразования синего излучения), лазерах и OLED-дисплеях.

  4. Сенсоры и детекторы Разработаны фотолюминесцентные сенсоры для определения кислотности, содержания кислорода, давления, температуры, влажности.

  5. Солярные элементы нового поколения Фотолюминесценция играет роль в разработке фотоэлектрических преобразователей с использованием наноструктурированных материалов, где квантовые эффекты повышают КПД.


Зависимость фотолюминесценции от внешних факторов Фотолюминесценция чувствительна к ряду внешних воздействий:

  • Температура: при повышении температуры эффективность люминесценции снижается из-за роста вероятности безызлучательной релаксации.
  • Кислород: в некоторых системах кислород способствует тушению флуоресценции (квентилирование).
  • Облучение: длительное воздействие света может вызвать фотодеструкцию молекул, особенно органических красителей.
  • Механические и химические воздействия: могут влиять на структуру вещества и эффективность излучения.

Спектроскопия фотолюминесценции Фотолюминесцентная спектроскопия включает:

  • Измерение спектров возбуждения (зависимость интенсивности люминесценции от длины волны возбуждающего света)
  • Измерение спектров испускания (распределение интенсивности люминесценции по длинам волн)
  • Измерение времени жизни люминесценции (используется импульсное или модуляционное возбуждение)

Эти методы позволяют определять энергетические уровни, переходные вероятности, квантовые выходы, характеристики дефектов и взаимодействий в материале.


Современные направления исследований Современные исследования сосредоточены на:

  • Разработке одиночных флуорофоров для биомолекулярной визуализации
  • Создании сверхярких нанокристаллических люминофоров
  • Использовании резонансной энергии Фёрстера (FRET) для изучения взаимодействий между молекулами
  • Разработке перенастраиваемых фотолюминесцентных структур на основе метаматериалов и фотонных кристаллов
  • Комбинации фотолюминесценции с другими методами: Рамановская спектроскопия, фототермальная спектроскопия, нелинейная оптика

Фотолюминесценция остаётся важным инструментом физики, химии, материаловедения и биомедицины благодаря своей чувствительности, селективности и возможности зондировать микро- и наноструктуры без разрушения объекта.