Теория малоуглового рассеяния

Малоугловое рассеяние (Small-Angle Scattering, SAS) представляет собой метод исследования структуры материалов на нанометровом и субмикронном масштабах с использованием рентгеновского или нейтронного излучения. Этот метод позволяет изучать как упорядоченные, так и аморфные системы, выявляя статистические характеристики распределения частиц, пористости, размеров и форм макромолекул.

В SAS фиксируется рассеянный интенсивностью поток, регистрируемый при очень малых углах рассеяния θ, обычно до нескольких градусов. Физическая основа метода заключается в том, что для малых углов рассеяние определяется продольными корреляциями электронных плотностей или магнитных моментов, а не локальной кристаллической структурой.


Волновые векторы и геометрия эксперимента

Ключевой характеристикой малоуглового рассеяния является волновой вектор рассеяния q:

q = kscattered − kincident,

где |k| = 2π/λ, λ — длина волны излучения. Величина q при малоугловом рассеянии выражается через угол рассеяния θ как

$$ q \approx \frac{4 \pi}{\lambda} \sin\frac{\theta}{2} \approx \frac{2 \pi}{\lambda} \theta \quad (\theta \ll 1). $$

Диапазон q определяет пространственные масштабы, которые могут быть исследованы:

$$ d \sim \frac{2 \pi}{q_\text{max}} \quad \text{до} \quad D \sim \frac{2 \pi}{q_\text{min}}. $$

Таким образом, SAS позволяет изучать системы с размерами от 1 нм до нескольких сотен нанометров.


Интенсивность рассеяния и контраст

Интенсивность малоуглового рассеяния определяется контрастом электронных плотностей или ядерных характеристик в случае нейтронного рассеяния:

I(q) = ⟨|Δρ(q)|2⟩,

где Δρ(r) = ρ(r) − ρсредн — отклонение плотности от среднего значения. Для системы однотипных частиц формируется выражение

I(q) = NV2(Δρ)2P(q)S(q),

где:

  • N — число частиц,
  • V — объем отдельной частицы,
  • P(q) — форма частицы (форм-фактор),
  • S(q) — корреляционная функция между частицами (структурный фактор).

Контраст Δρ является критическим параметром для детекции малых частиц, особенно в биологических и полимерных системах. Для нейтронного рассеяния часто используется изотопное маркирование (например, дейтерирование).


Форм-фактор и структурный фактор

Форм-фактор P(q) описывает рассеяние одной частицы и зависит от ее формы и размеров. Для сферической частицы радиуса R форм-фактор выражается как

$$ P(q) = \left[ \frac{3(\sin qR - qR \cos qR)}{(qR)^3} \right]^2. $$

Для других геометрий (цилиндр, диск, кольцо) форм-факторы имеют свои аналитические выражения, учитывающие ориентационное усреднение.

Структурный фактор S(q) учитывает взаимное расположение частиц:

S(q) = 1 + ρ∫[g(r) − 1]eiq ⋅ rd3r,

где g(r) — функция распределения частиц, ρ — средняя плотность. Структурный фактор особенно важен для концентрированных систем, где межчастичные взаимодействия влияют на интенсивность рассеяния.


Закон Гюгена и приближение Гейзена

При очень малых углах рассеяние можно анализировать в рамках приближения Гейзена, которое предполагает:

$$ I(q) \approx I(0) \exp\left( -\frac{q^2 R_g^2}{3} \right), $$

где Rg — радиус инерции частицы. Это приближение позволяет оценить размеры макромолекул и агрегатов без знания их точной формы.


Плотность вероятности и функции корреляции

Для анализа структурных характеристик материала часто используют обратное преобразование интенсивности к функции корреляции γ(r):

$$ \gamma(r) = \frac{1}{2 \pi^2} \int_0^\infty q^2 I(q) \frac{\sin(q r)}{q r} dq. $$

Эта функция описывает вероятность нахождения рассеянного фрагмента на расстоянии r от центрального фрагмента, что позволяет выявлять пористость, распределение частиц и структурную гетерогенность.


Особенности экспериментов на синхротроне

Синхротронное излучение обладает высокой яркостью, коллимированностью и широким диапазоном длин волн, что делает его идеальным источником для SAS. В отличие от лабораторных рентгеновских источников, синхротрон позволяет:

  • использовать очень малые углы θ ∼ 0.01,
  • получать быстрое пространственное усреднение благодаря пучку высокой интенсивности,
  • изучать динамику структурных изменений во времени (time-resolved SAS).

Экспериментальная схема обычно включает узконаправленный рентгеновский пучок, образец и детектор с высокой разрешающей способностью. Для жидких и мягких материалов часто применяются ячейки с тонкими стенками из кварца или стекла, чтобы минимизировать фон.


Интерпретация данных и методы обработки

Данные SAS представляют собой интенсивность I(q) в зависимости от волнового вектора q. Для анализа применяются следующие методы:

  1. Прямое моделирование — подгонка экспериментальной кривой с использованием известных форм-факторов и структурных моделей.
  2. Обратное преобразование Фурье — получение функции распределения p(r), позволяющей восстановить реальное распределение плотностей.
  3. Глобальное моделирование — совмещение данных при разных контрастах для сложных систем (например, белки в растворе с различным солевым составом).

Применения малоуглового рассеяния

  • Полимерные и биологические системы: изучение размеров белков, нуклеиновых кислот, липидных мембран.
  • Коллоиды и наночастицы: определение размеров, форм и агрегирования частиц.
  • Пористые материалы: исследование пористости, распределения пор и поверхности.
  • Металлургия и композиты: выявление распределения фаз и дефектов на нанометровом уровне.

Малоугловое рассеяние является универсальным инструментом для наноструктурного анализа, объединяя возможности рентгеновской и нейтронной техники, обеспечивая количественное описание структурных характеристик, недоступных для классической дифракции.