Двухатомные молекулы

Внутренние степени свободы и выбор координат

Рассмотрение двухатомной молекулы начинается с перехода к внутренним координатам, которые исключают поступательное движение центра масс. Пусть два атома имеют массы m1 и m2, их радиус-векторы в лабораторной системе координат — r⃗1 и r⃗2. Вводим координаты центра масс:

$$ \vec{R} = \frac{m_1 \vec{r}_1 + m_2 \vec{r}_2}{m_1 + m_2}, $$

а также относительный радиус-вектор:

r⃗ = r⃗2 − r⃗1.

Гамильтониан системы тогда раскладывается на поступательную и внутреннюю части:

 = cm + rel + (r),

где:

  • $\hat{T}_{\text{cm}} = -\frac{\hbar^2}{2M} \nabla_{\vec{R}}^2$, M = m1 + m2,
  • $\hat{T}_{\text{rel}} = -\frac{\hbar^2}{2\mu} \nabla_{\vec{r}}^2$, $\mu = \frac{m_1 m_2}{m_1 + m_2}$,
  • (r) — потенциальная энергия взаимодействия атомов, зависящая только от расстояния между ними.

Поскольку движение центра масс не влияет на внутреннюю структуру молекулы, интерес представляет уравнение Шрёдингера для внутренней части:

$$ \left[-\frac{\hbar^2}{2\mu} \nabla_{\vec{r}}^2 + V(r)\right] \psi(\vec{r}) = E \psi(\vec{r}). $$

Разделение переменных. Сферическая симметрия

Так как потенциал V(r) зависит только от расстояния между атомами, удобно использовать сферические координаты:

r⃗ = (r, θ, ϕ).

Функция ψ(r⃗) раскладывается в сферические гармоники:

$$ \psi(\vec{r}) = \frac{u_{nl}(r)}{r} Y_{lm}(\theta, \phi), $$

и радиальное уравнение принимает вид:

$$ \left[-\frac{\hbar^2}{2\mu} \frac{d^2}{dr^2} + \frac{\hbar^2 l(l+1)}{2\mu r^2} + V(r)\right] u_{nl}(r) = E u_{nl}(r). $$

Здесь l соответствует вращательной степени свободы молекулы, а n — колебательной.

Потенциальная энергия взаимодействия

В реальных молекулах межатомное взаимодействие описывается не кулоновским потенциалом, а эмпирическими функциями типа Морзе или Леннард-Джонса. Пример — потенциал Морзе:

V(r) = De(1 − ea(r − re))2,

где:

  • De — энергия диссоциации,
  • re — равновесное расстояние между атомами,
  • a — параметр ширины потенциальной ямы.

Потенциал Морзе учитывает как притяжение на больших расстояниях, так и отталкивание при сближении атомов.

Колебательные уровни

В приближении гармонического осциллятора (малая амплитуда колебаний около минимума потенциала) радиальное уравнение приближается к:

$$ \left[-\frac{\hbar^2}{2\mu} \frac{d^2}{dr^2} + \frac{1}{2} \mu \omega^2 (r - r_e)^2\right] u_n(r) = E_n u_n(r), $$

где $\omega = \sqrt{\frac{V''(r_e)}{\mu}}$.

Спектр осциллятора:

$$ E_n^{\text{vib}} = \hbar \omega \left(n + \frac{1}{2}\right), \quad n = 0, 1, 2, \dots $$

Реальные молекулы демонстрируют ангармоничность — отклонения от линейного спектра. В модели Морзе уровни:

$$ E_n = \hbar \omega_e \left(n + \frac{1}{2}\right) - \hbar \omega_e x_e \left(n + \frac{1}{2}\right)^2, $$

где ωe — частота около минимума, xe — ангармонический параметр.

Вращательные уровни

При фиксированном r ≈ re вращение описывается моментом инерции I = μre2, и энергия вращения:

$$ E_l^{\text{rot}} = \frac{\hbar^2}{2I} l(l+1), \quad l = 0, 1, 2, \dots $$

Таким образом, полный уровень энергии двухатомной молекулы (в борновском приближении):

En, l = Envib + Elrot.

Колебательно-вращательные спектры

Излучательный переход сопровождается изменением как колебательного, так и вращательного квантовых чисел. Правила отбора:

  • по вращению: Δl = ±1,
  • по колебанию: Δn = ±1 (в ИК-спектроскопии).

В результате спектр состоит из двух ветвей:

  • P-ветвь: Δl = −1,
  • R-ветвь: Δl = +1,

между которыми может находиться пропущенная Q-ветвь (если Δl = 0 разрешено — в некоторых электронных переходах).

Электронное строение и приближение Борна–Оппенгеймера

Динамика ядер и электронов разделяется в рамках приближения Борна–Оппенгеймера. Волновая функция:

Ψ(r⃗e, R⃗) = ψe(r⃗e; R⃗)χ(R⃗),

где ψe — электронная функция при фиксированных координатах ядер, а χ — ядерная (колебательно-вращательная) волновая функция, зависящая от электронной энергии как эффективного потенциала.

Электронные состояния обозначаются термами вида 2Σg+, 1Πu и т.д., где указывается:

  • мультиплетность (по 2S + 1),
  • проекция орбитального момента на молекулярную ось (Σ, Π, Δ),
  • симметрия относительно инверсии центра (g/u),
  • знак симметрии относительно отражения в плоскости, содержащей ось молекулы (+, −).

Переходы между электронными уровнями подчиняются строгим правилам отбора и сопровождаются колебательными и вращательными структурами.

Ионизация и диссоциация

При повышении энергии молекула может быть ионизирована (удаление электрона) или диссоциировать (разрыв связи). Условия диссоциации определяются потенциалом V(r) → 0 при r → ∞. Энергия диссоциации De — важная характеристика стабильности молекулы.

Для ионизации необходимо учитывать электронные потенциальные кривые и вертикальные переходы (по правилу Франка–Кондона), что важно в фотоэлектронной и масс-спектрометрии.

Влияние внешних полей

Во внешнем электрическом или магнитном поле молекула может ориентироваться и поляризоваться. При наличии постоянного дипольного момента взаимодействие с полем:

int = −d⃗ ⋅ E⃗,

где d⃗ — дипольный момент молекулы. Это приводит к расщеплению вращательных уровней (эффект Штарка) и используется, например, в молекулярных лазерах и радиоспектроскопии.

Магнитное поле вызывает эффект Зеемана и спин-орбитальные расщепления в многоэлектронных молекулах.

Двухатомные молекулы в астрофизике и атмосфере

Спектры двухатомных молекул широко используются для диагностики межзвёздной среды, атмосферы Земли и планет. Колебательно-вращательные переходы молекул типа CO, HCl, H₂ дают информацию о температуре, плотности, движении газа.

На практике наблюдаются сверхтонкие структуры, обусловленные взаимодействием ядерных и электронных магнитных моментов, а также изотопные сдвиги, позволяющие различать изотопы (например, 12CO и 13CO).

Методы теоретического расчёта

Для количественного описания используются методы квантовой химии:

  • HF (Хартри — Фок),
  • CI (конфигурационное взаимодействие),
  • DFT (плотностный функционал),
  • MCSCF (много-конфигурационный самосогласованный подход).

Эти методы позволяют строить потенциальные поверхности и предсказывать уровни энергии с высокой точностью, особенно важной для прецизионных спектроскопических исследований.

Спектроскопическая классификация уровней

Спектры двухатомных молекул классифицируются по следующим характеристикам:

  • тип перехода: вращательный (микроволны), колебательный (ИК), электронный (УФ/видимая),
  • симметрия состояний и правила отбора,
  • мультиплетность, момент импульса, парность.

Каждая линия спектра несёт информацию о внутренней структуре молекулы, её массе, моменте инерции, силе связи и других фундаментальных характеристиках.